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對此進行了深入思考之後，鮑林取得了突破。他將自己在量子力學、離子大小、已發表的晶體結構和化學規則方面的知識天才地綜合起來，提出了一套關於最有可能的結構形式的簡單規則。其中最重要的一條稱為靜電價規則，以已知原子和其他原子成鍵的能力，即原子價為基礎，來確定在某一角上有多少原子會彼此聯結。這裡的關鍵是，在這些礦物質中，一箇中心原子的原子價會被周圍帶相反電荷的離子按比例分配。其他的規則涉及到對面和稜的共用。把這些規則組合在一起，同時也考慮到布拉格的緊密組合思想，鮑林概括出一種相對簡單的程式，透過這一程式就可以一步一步地排除不可能的晶體結構並預測最有可能的形式。

他在1928年下半年最先在一系列論文上發表了自己的規則，作為對索末菲60歲生日的獻禮。對於一位教會他動用一切工具以得到解決方案的老師來說，這是一份最恰當不過的壽禮了。第二年，他在《美國化學學會學報》上更加詳盡地闡述了自己的理論。很快，他的理論在晶體學家中被稱作為“鮑林規則”。這些規則十分管用。在他最初的一些論文中，鮑林運用自己的規則解決了兩個複雜的矽酸鹽晶體結構，就是板鈦礦和黃玉。鮑林規則使X射線晶體學得以解決以前不可能解決的複雜構造。

但是，鮑林所做的並不僅僅是提出了這些規則。在對矽酸鹽的研究中，鮑林設計了一種解決複雜的X射線晶體構造的完整程式，在後來的幾十年中，他將不斷地求助於這種方法。首先，他利用已知的化學原則，建立了一套結構的規則。如果規則是嚴謹的話，單純的化學因素就可以排除許多理論結構，只留下幾個最有可能的構造。接著，鮑林把剩下的幾種可能做成模型，以辨別哪種是最佳的。透過模型，他可以立體地來審視這些結構，看一下哪些合理，哪些不合理，並不斷地擺弄和調整這些模型，直到合適為止。如果模型顯示某一構造的原子組合太緊或是太鬆，那麼也可以將這些結構排除在外。最後只剩下一個最有可能的模型。將這一假設的原子結構的特性，包括它可能產生的X射線衍射圖譜，與實際的物質作比較，如果符合的話，就可以認為這一結構是正確的。

綜合自己的化學和物理知識，加上自己對模型的新興趣，鮑林已能輕鬆自如地得到有關的結果，而別人仍陷在令人困惑的X射線資料的泥潭中不能自拔。幾年以後，鮑林向他的一位朋友卡爾·達羅闡述了自己的方法，因為後者告訴他，這種方法已經有一個稱謂：隨機法。達羅請鮑林看一本1909年出版的化學教科書，其中作者談到了這個早已不用的希臘詞，翻譯過來的意思就是“透過猜測來領悟真理”。簡單地看來，隨機法不過是基於一定經驗的猜想，就和任何別的科學猜想一樣。每個人都可以對分子結構作出猜想，而且儘管你可以將分子的性質與假想結構的計算結果加以比較，從而排除哪些錯誤的猜想，你也很難說最終的假想結構是嚴格正確的，因為猜想和現實比較的基礎幾乎總是有限的實驗資料。但是鮑林使用的隨機法並不是單純的猜謎遊戲。藉助於對化學和晶體學的深刻了解，你得到的最終結構將是唯一的。就像鮑林所說的，“有限的幾個方面的一致並不能證明猜想是正確的。要使隨機法有意義，作出猜測的原則必須是嚴格的，這樣猜測本身實際上是獨一無二的；換句話說，運用這一方法的研究者只允許作出一種猜測。”

鮑林駕馭著自己的隨機法解決了一個十分棘手的問題，而且在以後的30年中，他將運用這一方法解開更為複雜的謎題。有時候，他的唯一猜測可能是錯誤的；而更多的時候，他是正確的。這種“透過猜測來領悟真理”的能力使他在解決棘手的化學問題的競爭中一馬當先。最終它將為他贏得巨大的成功和美名，人們覺得他能夠神奇地想象出正確的答案，而別人卻無能為力。但是，鮑林成功的根源是他的辛勤工作，深刻的化學知識，和作出那種唯一猜想的願望和膽識。

在發表解決複雜離子晶體規則之前，鮑林被認為是一個前途遠大的青年晶體學家。規則發表之後，他已躋身於一流科學家的行列。勞倫斯·布拉格在讀到鮑林的文章之後大吃一驚。這個美國年輕人從天而降，在他自己的遊戲中打敗了自己。鮑林提出的一些思想也是布拉格在研究矽酸鹽時所運用的，但是很多則是嶄新的。電價規則尤其明確和奏效；幾年後布拉格慷慨地稱之為“礦物化學中的主要原則”。

鮑林在運用自己的規則方面取得了巨大的成就。在1929年和1930年，他解決了雲母的結構問題。雲母會開裂成易碎的透明薄片，鮑林發

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